
2. 太赫兹科学协同创新中心 成都 610054
2. Cooperative Innovation Centre of Terahertz Science Chengdu 610054
表面等离子体激元(SPPs)是由金属中自由电子的集体振荡引起的慢波[1],它在现代科学与技术中有诸多应用,如传感器、近场成像、辐射增强等[2, 3, 4, 5, 6]。研究表明,掺杂或偏置电压的石墨烯具有与金属相似的性质:当其介电常数实部为负时,它同样满足SPPs存在的边界条件[7]。与金属SPPs频率主要位于光波段不同,由于石墨烯载流子浓度大致为1013/cm[7],基于石墨烯的SPPs(G-SPPs)的频率主要位于太赫兹频段[8, 9],且其相对介电常数可通过改变石墨烯的掺杂浓度或偏置电压进行调节[9]。G-SPPs在光学与光电子学中具有广泛的应用,如超快激光、太阳能电池、光调制、光探测器与光辐射等[10]。文献[9, 10, 11]报道了基于G-SPPs的几乎覆盖整个太赫兹频段的可调谐辐射源,这对于太赫兹科学技术与应用具有重要意义。
研究表明平面波和自由电子注均可以激励起G-SPPs[7, 12, 13, 14, 15]。对于平面波激励,由于G-SPPs为慢波,需要利用特殊结构以实现波矢匹配,如棱镜[7]等;而自由电子注可直接而有效地激励G-SPPs [9, 13, 14, 15]。本文对电子注垂直与平行激励的G-SPPs的性质进行了对比,分析了电子注能量与石墨烯化学势(通过掺杂或偏置电压控制)对激励G-SPPs的影响,并对直流电子注激励G-SPPs进行了研究。
由于石墨烯仅有单原子层厚度,可使用等效电流密度对其电磁特性进行描述[7]。石墨烯的电导包含带内与带间电导,在太赫兹波段起主导作用的为带内电导[16, 17, 18]:
${\sigma _g} \approx \frac{{{\rm{j}}{{\rm{e}}^2}{k_B}T}}{{{\rm{\pi }}{\hbar ^2}(\omega + i{\tau ^{ - 1}})}}\left( {\frac{{{\mu _C}}}{{{k_B}T}} + 2\ln \left( {{{\rm{e}}^{ - \frac{{{\mu _C}}}{{{k_B}T}}}} + 1} \right)} \right)$ | (1) |
垂直激励G-SPPs的结构示意图,如图 1a所示的内视图,I区为真空,II区为覆盖有石墨烯的介质基底,电子注沿Z方向从真空向介质基底匀速运动。根据电磁理论,电子注在垂直穿过真空与覆盖有石墨烯的介质基底的分界面时,同时激励渡越辐射(TR)与G-SPPs[19, 20, 21, 22]。具体推导过程与垂直激励金属SPPs类似[22],有:
${E_{ \bot 1}}^r = - \frac{q}{{2{\rm{\pi }}{u_0}}}\int\limits_0^\infty {\frac{{\omega {J_1}({k_ \bot }r)k_{//1}^r{{({k_ \bot })}^2}\chi {{\rm{e}}^{{\rm{j}}{k_{//1}}^rz}}{\rm{d}}{k_ \bot }}}{{{\varepsilon _0}{\varepsilon _1}\omega k_{//2}^r - {\varepsilon _0}{\varepsilon _2}\omega k_{//1}^r - {\sigma _g}k_{//1}^rk_{//2}^r}}} $ | (2) |
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图1 电子注垂直激励G-SPPs |
$k_{//1}^r = - \sqrt {{\varepsilon _1}k_0^2 - k_ \bot ^2} $
$k_{//2}^r = \sqrt {{\varepsilon _2}k_0^2 - k_ \bot ^2} $
$\chi = \frac{{\frac{{{u_0}k_{//2}^r}}{\omega }\left( {1 - \frac{{{\sigma _g}}}{{{u_0}{\varepsilon _0}{\varepsilon _1}}}} \right) - \frac{{{\varepsilon _2}}}{{{\varepsilon _1}}}}}{{{{\left( {\frac{\omega }{{{u_0}}}} \right)}^2} + {k_ \bot }^2 - \frac{{{\omega ^2}}}{{{c^2}}}{\varepsilon _1}}} - \frac{{\frac{{{u_0}k_{//2}^r}}{\omega } - 1}}{{{{\left( {\frac{\omega }{{{u_0}}}} \right)}^2} + {k_ \bot }^2 - \frac{{{\omega ^2}}}{{{c^2}}}{\varepsilon _2}}}$
当${\varepsilon _1}k_0^2 > k_ \bot ^2$时,$k_{//1}^r$为实数,式(2)表示向真空传播的TR场;当${\varepsilon _1}k_0^2 < k_ \bot ^2$,且满足G-SPPs边界条件时,式(2)表示局域于石墨烯表面并沿R方向传播的G-SPPs场。此时,所有满足图 1a中色散关系的G-SPPs均被电子注同时激励,因此,垂直激励的G-SPPs包含丰富的频率分量。图 1b和图 1c所示分别为垂直激励的G-SPPs和TR在固定频率20 THz处的径向电场分布。由图可知,G-SPPs强烈局域在石墨烯表面,其趋肤深度不足50 nm;而TR向真空中传播,G-SPPs波长远小于TR波长。这是因为石墨烯具有很大的等效相对介电常数。并且G-SPPs在传播过程中迅速衰减,其传播长度不足1μm。这是因为垂直激励的G-SPPs在传播过程中没有持续地获得能量,它将由于石墨烯的欧姆损耗而迅速衰减。比较图 1b中G- SPPs与图 1c中TR场场强可知,G-SPPs在太赫兹频段的场强比TR在同频率处的场强大7个数量级,这是因为TR的能量主要集中在光波段。
通过等离子体极点近似[23],得到G-SPPs在远区($r \gg {\lambda _{{\rm{G - SPPs}}}}$)的径向电场场强,如图 2所示。图 2a为垂直激励G-SPPs在固定频率(10、15、20 THz)处的场强与电子注能量的关系。可见,G-SPPs场强随电子注能量先增大后减小,在电子注能量为100 eV(β= u0/c=0.02)左右时,G-SPPs具有最大场强。这是因为,激励的输入能量随着电子注能量增加而增大,导致G-SPPs场强增大;而另一方面,当电子注能量进一步增大,电子注与石墨烯的作用时间减小,导致激励的G-SPPs场强减小。并且垂直激励G-SPPs的场强随频率升高而增大,这是因为石墨烯电导的实部随频率升高而减小,进而使G-SPPs的损耗减小。图 2b为垂直激励G-SPPs的场强在固定频率(10、15、20 THz)处与石墨烯化学势的关系。可见,相同频率分量的G-SPPs的强度随化学势升高而降低,这是由于化学势升高使石墨烯电导率实部增加,导致G-SPPs的损耗增强。
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图2 电子注垂直激励G-SPPs的场强 |
当电子注平行于石墨烯表面运动时,电子注的投射场为沿石墨烯表面传播的,包含丰富频率分量的慢波[22],它能与G-SPPs直接波矢匹配,从而激励G-SPPs。
图 3a的内视图为平行激励G-SPPs的结构示意图,电子注在真空中平行于石墨烯表面匀速运动。根据边界条件,平行电子注激励的G-SPPs在真空中的频域表达式为:
${E_z}^I = {A^i}\frac{{{\sigma _g}{k_c}{k_2} - \omega {\varepsilon _0}{k_2} - {\rm{j}}\omega {\varepsilon _0}{\varepsilon _2}{k_c}}}{{{\rm{j}}\omega {\varepsilon _0}({\varepsilon _1}{k_2} + {\varepsilon _2}{k_1}) - {\sigma _g}{k_1}{k_2}}}{{\rm{e}}^{{\rm{j}}{k_c}{y_0} - {k_1}y + {\rm{j}}{k_z}z}}$ | (3) |
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图3 电子注平行激励G-SPPs |
平行激励G-SPPs的工作频率由如图 3a中的工作点(色散曲线与电子线的交点)决定[22]。当电子注能量为100 eV(β=0.02)时,工作点为A,对应G-SPPs的工作频率为10.3 THz,与图 3b中的功率谱吻合。由图 3b的内视图中G-SPPs的电场分布可见,平行激励时没有TR伴随发生,并且激励的G-SPPs沿传播方向不发生衰减。这是由于此时G-SPPs的相速与电子注运动速度一致,它跟随电子注一起运动,可持续地从电子注获得能量以补偿其损耗。随着基底介电常数的升高,G-SPPs的色散曲线下移,使其工作频率降低。另外,由于单层石墨烯仅单原子层厚度,G-SPPs只有对称模,其色散曲线总是在介质中光速线右侧,从而不能通过增大激励电子注能量的方式使之转换为辐射场[9]。
不同能量电子注平行激励固定化学势0.15 eV石墨烯所得的G-SPPs的功率谱如图 4a所示。可见,G-SPPs的工作频率随电子注能量降低而升高,当电子注能量从125 eV(β=0.022)变化至50 eV(β=0.014)时,G-SPPs的工作频率从9 THz调谐至14 THz。其工作频率的变化与图 4b中色散曲线相吻合,当电子注能量降低,工作点向更大波矢方向移动,使G-SPPs工作频率升高。G-SPPs的功率随着电子注能量的降低先增加后减小,在电子注能量为85 eV(β=0.018)时激励的G-SPPs具有最大功率。这是由于,一方面电子注能量降低使G-SPPs工作频率升高,损耗减小,从而导致激励的功率反而增大;另一方面,随着电子注能量的继续降低,激励G-SPPs的输入能量太小,以致G-SPPs的功率同样开始减小。
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图4 平行激励G-SPPs的功率谱 |
固定能量100 eV(β=0.02)电子注平行激励不同化学势石墨烯所得的G-SPPs的功率谱如图 5a所示。由图可见,G-SPPs的工作频率随化学势的升高而增大,当石墨烯化学势从0.05 eV调节至0.25 eV时,G-SPPs的工作频率从4 THz调谐至17.5 THz。其工作频率的变化与图 5b中的色散曲线一致,随着石墨烯化学势升高,工作点随G-SPPs的色散曲线上移而上移,使G-SPPs工作频率升高。并且G-SPPs的功率随化学势先升高后降低,在化学势0.15 eV时取得最大值。这是由于一方面化学势升高,使石墨烯具有更大的电流密度,导致激励的G-SPPs的功率增大;另一方面,由于化学势升高,使工作点对应的G-SPPs的损耗逐步增大,导致激励G-SPPs的功率开始减小。
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图5 平行激励G-SPPs的功率谱,固定电子能量β=0.02 |
与传统周期结构中的表面波类似,由于G-SPPs为慢波,当直流电子注的电流密度足够大时,电子注可与G-SPPs发生注波互作用,从而持续地激励并放大G-SPPs。直流电子注平行激励G-SPPs的结构示意图如图 6a的内视图所示,电子注平行于石墨烯表面运动。根据电磁理论,得出激励G-SPPs的热腔色散方程[24]:
$\omega {\varepsilon _3}{\varepsilon _0}{k_4}\frac{{{M_a} - {M_b}}}{{{M_a} + {M_b}}} + \omega {\varepsilon _4}{\varepsilon _0}{k_3} + {\rm{j}}{k_3}{k_4}{\sigma _g} = 0$ | (4) |
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图6 直流电子注激励G-SPPs(h=10 nm) |
${M_a} = \frac{{{{\rm{e}}^{ - {k_1}d}}{{\rm{e}}^{{k_3}h}}}}{{4{\varepsilon _2}{\varepsilon _3}{k_1}{k_2}}}\left( \begin{array}{l} ({\varepsilon _3}{k_2} + {\varepsilon _2}{k_3}){\varepsilon _1}{k_2} + {\varepsilon _2}{k_1}{{\rm{e}}^{ - {k_2}h + {k_2}d}}\\ + ({\varepsilon _3}{k_2} - {\varepsilon _2}{k_3})({\varepsilon _2}{k_1} - {\varepsilon _1}{k_2}){{\rm{e}}^{{k_2}h - {k_2}d}} \end{array} \right)$
${M_b} = \frac{{{{\rm{e}}^{ - {k_1}d}}{{\rm{e}}^{ - {k_3}h}}}}{{4{\varepsilon _2}{\varepsilon _3}{k_1}{k_2}}}\left( \begin{array}{l} ({\varepsilon _3}{k_2} - {\varepsilon _2}{k_3}){\rm{(}}{\varepsilon _1}{k_2} + {\varepsilon _2}{k_1}{\rm{)}}{{\rm{e}}^{ - {k_2}h + {k_2}d}}\\ + ({\varepsilon _3}{k_2} + {\varepsilon _2}{k_3}){\rm{(}}{\varepsilon _2}{k_1} - {\varepsilon _1}{k_2}{\rm{)}}{{\rm{e}}^{{k_2}h - {k_2}d}} \end{array} \right)$
${k_2} = \sqrt {(k_z^2 - {\varepsilon _2}k_0^2)\alpha } $;$\alpha = 1 - \frac{{\omega _p^2}}{{{{(\omega - {k_z}{u_0})}^2}}}$;$\omega _p^2 = \frac{{e\left| {{\rho _0}} \right|}}{{{\varepsilon _0}m}}$;${\rho _0} = \frac{{{J_0}}}{{{u_0}}}$;${k_i} = \sqrt {(k_z^2 - {\varepsilon _i}k_0^2)} $;${J_0}$为电子注的电流密度,下标$i$取1、3、4,分别表示第I、III、IV区。根据式(3)得出电流密度为1 000 A/cm2的直流电子注平行激励G-SPPs的热腔色散曲线,如图 6a所示。当电子注的速度略大于被激励G-SPPs的相速,且互作用增长率大于石墨烯损耗时,G-SPPs可从直流电子注获得能量,从而持续地激励并放大G-SPPs。不同电流密度的直流电子注激励G-SPPs的增长率与损耗如图 6b所示。由图可见,增长率随直流电子注的电流密度增大而增大。当电流密度大于500 A/cm2时,增长率大于石墨烯中的损耗,此时直流电子注可以持续激励并放大G-SPPs。该结果表明,G-SPPs的起振电流远小于金属SPPs的起振电流1e6 A/cm2[25],更有利于实际应用。
4 激励方式的对比通过以上分析可知,不同激励方式激发的G-SPPs具有不同的性质,这是由于不同的激励方式具有不同的激发机制。对于垂直电子注激励,G-SPPs的波矢来源于垂直运动电子传递给石墨烯中载流子的动量,因而垂直激励的G-SPPs包含丰富的频率分量并伴随激发渡越辐射。由于垂直激励的G-SPPs在传播过程中没有持续的能量输入,其在传播过程中由于欧姆损耗而衰减。对于平行电子注激励,由于电子注投射场的相速小于真空的光速,并包含丰富的频率分量,所以该投射场能直接与G-SPPs波矢匹配,从而激励G-SPPs,其工作频率由工作点决定。因而,平行运动电子注激励的G-SPPs是相干的,其工作频率能被电子注能量或石墨烯化学势调谐。并且,由于平行激励的G-SPPs的相速与电子注运动速度一致,它在传播过程中可持续地从电子注获得能量以补偿损耗,使其在传播方向没有衰减。对于直流电子注激励,G-SPPs通过注波互作用获得能量,因而电子注电流密度需大于起振电流密度。
5 结束语本文研究了垂直电子注、平行电子注与连续直流电子注对G-SPPs的激励,并进一步研究了电子注能量与石墨烯化学势等不同参数对激励G-SPPs的影响。结果表明,垂直激励的G-SPPs包含丰富的频率分量,其沿传播方向衰减,并伴随激发场强远小于G-SPPs的渡越辐射。平行激励的G-SPPs只有一个频率分量,其工作频率能够被电子注能量与石墨烯化学势两者调谐,并可通过调节这两个参数使激励的G-SPPs获得最大功率。当连续直流电子注的电流密度大于500 A/cm2时,电子注与G-SPPs发生注波互作用,G-SPPs被持续激励并放大。以上结果对于分析研究G-SPPs的性质、丰富其实际应用具有重要的意义,并对发展基于其的太赫兹器件具有一定的理论指导作用。
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