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近几十年来，由于大气压等离子体放电无需真空设备，降低了等离子体设备的运行和维护成本，从而在表面处理[1]、材料制备[2]及辅助燃烧[3]等方面展现出广阔的前景[4]。目前，实验上采用不同的电源频率和电极构型可以产生多种形式的非平衡等离子体，其中以微波方式激励产生的等离子体具有电子密度和气体温度高，无需驱动电极，能量耦合效率高，运行相对安全等特点[5]。在微波等离子体中，微波的传输与耦合一般都需要波导和谐振腔，因而等离子体放电往往产生于特定几何尺寸的谐振腔发生器内部，如微波等离子体炬[5-6]。文献[7]提出了一种基于表面波激发模式的微波等离子体，它能够在远离发生器的空间产生一定密度阈值的等离子体，形成类似等离子体射流的放电方式。然而，这种射流与传统的高压脉冲放电等离子体射流具有完全不同的图像，它在空间和时间上都呈现出连续性[8]。
由于微波放电机制与电磁波模式有关，所以表面波等离子体的数值模拟研究相比于其他放电类型更加复杂，对计算资源也有更高的要求[9]。目前，表面波等离子体模拟研究大致有如下4类：1) 电磁模型[10-11]，利用电动力学来描述电磁波的传输过程，以求解色散方程和能量守恒方程为主要任务；2) 碰撞辐射模型[12]，重点描述等离子体内的微观动力学过程及其平衡过程；3) 流体模型[13]，通过流体动力学方程来描述等离子体的宏观物理量，如粒子密度；4) 自洽模型[14]，需要同时考虑电磁波传输和气体放电过程，并将其进行耦合求解。相比之下，电磁模型将等离子体视为一种特殊的“电介质”，简化了复杂的动力学过程，因而对计算资源的需求量最少，适用于等离子体源的参数设计研究。然而，现有的电磁模型研究大多是在低气压条件下开展的[10-11,15]，而在大气压条件下的研究报道则相对较少[16]。随着气压增高，等离子体中的碰撞频率将大于微波圆频率(vm/ω>>1)，因而低气压下弱碰撞模型不再适用，等离子体的电子密度阈值将高于其临界密度(7.46×1016 m−3)。另外，大气压下等离子体中电子和离子的主要产生与损失过程不同于低气压，其能量损失以及输入参数都有待进一步探讨。为此，本文提出利用电磁模型来研究大气压下的表面波等离子体，详细论述模型建立及其简化过程，通过实验与理论对比来验证模型准确性及其关键参数，并在此基础上考察和讨论不同外部控制参数对等离子体的影响。
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如图1所示，等离子体放电的基本结构为等离子体、介质管和外界环境，其中等离子体已经充满内外半径分别为r0和r1的圆柱形介质管，其相对介电常数为εd。表面波将沿着介质管轴向传播，其频率为f，电磁模式一般为TM(m=0)模，即在柱坐标系中电场和磁场矢量分别为[7]：
$$ {\boldsymbol{E}}{\text{ = }}\left( {{E_r},0,{E_z}} \right), \;\;\;\; {\boldsymbol{B}}{\text{ = }}( {0,{B_\varphi },0} ) $$ (1) 式中，Er和Ez为电场矢量的径向和轴向分量；
${B_\varphi } $ 为磁场矢量在方位角方向上的分量。将式(1)代入Maxwell方程组得到：$$ \frac{{\partial {E_r}}}{{\partial z}} - \frac{{\partial {E_Z}}}{{\partial r}} = {\text{i}}\omega {B_\varphi } $$ (2) $$ \frac{{\partial {B_\varphi }}}{{\partial z}} = - {\text{i}}\omega \mu \varepsilon {E_r} $$ (3) $$ \frac{1}{r}\frac{\partial }{{\partial z}}( {r{B_\varphi }} ) = - {\text{i}}\omega \mu \varepsilon {E_z} $$ (4) 式中，μ和ε分别是不同区域(等离子体、介质和外界环境)的相对磁导率和相对介电常数。
图 1 表面波等离子体模型的结构示意图
在模型中，表面波要求满足连续性边界条件，即电场的轴向分量和磁场在方位角方向上的分量在等离子体与介质管的边界上连续(r=r0)：
$$ E_z^p({r_0}) = E_z^d({r_0}), \;\;\;\; B_\varphi ^p({r_0}) = B_\varphi ^d({r_0}) $$ (5) 在介质管与外界环境的边界上连续(r=r1)：
$$ E_z^d({r_1}) = E_z^a({r_1}), \;\;\;\; B_\varphi ^d({r_1}) = B_\varphi ^a({r_1}) $$ (6) 式中，上标p、d和a分别表示等离子体、介质管和外界环境中的电磁场分量。
在稳态条件下，根据Poynting理论得到等离子体中表面波的能量守恒方程：
$$ \frac{{{\text{d}}P(z)}}{{{\text{d}}z}} = - Q(z) $$ (7) 式中，P和Q分别为单位周期内表面波的功率通量和等离子体功率损耗的平均值。通过对Poynting矢量在等离子体单位面元上进行积分得到P，其积分域为0≤r≤∞和0≤
$\varphi $ ≤2π：$$ P = {\text π} {{\rm{Re}}} \left[ {\int_0^\infty {\frac{1}{\mu }E_r^*{B_\varphi }r{\text{d}}r} } \right] $$ (8) 式中，Re是取实部；星号是对复变量取共轭。等离子体在单位长度∆
$z $ 上的功率损耗Q为：$$ Q = {\text π} \int_0^{{r_0}} {{{\rm{Re}}} ({\sigma _p}){{\left| {{E_p}} \right|}^2}r{\rm{d}}r} $$ (9) 式中，σp为等离子体电导率。
本文对等离子体电磁模型做了如下近似处理。首先，根据大气压表面波等离子体的典型放电参数[8]，估算得到等离子体中电子能量弛豫长度和鞘层厚度分别约为100 μm和10 μm，远小于介质管尺寸[17-18]。因此，假设等离子体在径向上是均匀的且充满介质管，可将等离子体放电参数视为平均值，如电子密度
$\overline {{n_e}(z)} = 2/r_0^2\displaystyle\int_0^{{r_0}} {n(r)r{\text{d}}r}$ 。最后，假设等离子体放电参数沿轴向缓慢变化，即$ {F^{ - 1}}(\partial F/\partial z) \ll $ $ k $ ，其中F为传播常数k、E、εp和ne。经过上述近似处理，本文采用WKB近似理论[19]，得到表面波电场分布的表达式为：$$ {E_{r,z}}(r,z,t) = {{\rm{Re}}} \bigg[ {{F_{r,z}}(r;z)E(z)} \times \bigg. \bigg. {\exp \left( { - {\text{i}}\omega t + {{\rm{i}}} \int_0^z {k(z'){\text{d}}z'} } \right)} \bigg] $$ (10) 方程右侧前两项之积为电场强度的振幅。在物理上，满足WKB近似理论的条件是表面波在等离子体中的衰减常数小于相位常数，即α<β[19]。
为了使能量守恒方程(7)完备，还需表面波功率损耗Q与等离子体中电子吸收功率的关系式：
$$ Q = 2{\text π} \int_0^{{r_0}} {{\theta _A}{n_e}r{\text{d}}r} $$ (11) 式中，ne为电子密度；θA为单个电子的吸收功率，与等离子体中电子碰撞等微观能量传递过程有关。若通过自洽方法得到θA，需要求解电子动理学方程来确定电子能量分布函数，进而联立求解粒子数守恒和能量守恒方程，这将大大增加模型的复杂性和计算工作量。为此，本文以等离子体放电参数和电场的分布为研究对象，从电子能量守恒的微观角度将式(11)近似为[15]：
$$ Q{\text{ = }}{Q_\gamma }n_{\rm{e}}^{\gamma + 1} $$ (12) 式中，Qγ与电子能量有关；γ取决于电子损失机制。在大气压氩气等离子体放电中，电子的主要损失过程是电子与氩分子离子的解离复合：
$$ {\rm{e}} + {\rm{Ar}}_{2}^+ \to {\rm{e}} + {\rm{Ar}} + {\rm{Ar}}^{*} $$ 式中，γ取1。文献[15]指出Qγ是不依赖于轴向位置的比例因子，其数值需要精确求解电子能量方程。在模型中，将Qγ设置成未知常数。虽然这将导致无法定量计算等离子体放电参数，但不会影响研究放电参数的轴向分布[20]。此外，在模型输入参数中，等离子体电导率σp与电子有效碰撞频率νm有关，而νm与电子能量分布函数有关[21]。本文则将通过拟合实验与模拟结果的方法确定νm。上述理论模型的数值计算是由自主编写的Matlab程序完成。
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本文采用2.45 GHz磁控管产生微波，并将微波的平均功率固定为400 W。通过隔离器、定向耦合器、环形器、三销钉和矩形波导等器件将电磁波耦合到表面波等离子体激励器中。激励器末端安置有可移动的短路活塞，用于优化微波等离子体系统的阻抗匹配，提供最佳的微波耦合等离子体的能量效率。放电管采用透明的石英介质管，长度为1 m，内外半径分别为0.9/1.5 mm和1.5/2.5 mm。实验选用高纯氩气为工作气体，气体流量为2.0 SLM。
发射光谱是一种无扰动的被动式等离子体诊断技术[5]。由于大气压等离子体放电尺寸相对较小，所以发射光谱非常适用于大气压条件下放电参数诊断。本实验采用OH(A-X)分子光谱得到等离子体中的转动温度，利用氢原子Hβ(486.1 nm)谱线的斯塔克展宽确定电子密度，通过氩原子谱线的玻尔兹曼斜率法获得激发温度。当等离子体处于局域热力学平衡时，高能级粒子的激发温度等于电子温度。实验发现，等离子体的转动温度与气体温度近似相等，详细的诊断结果可以参考前期工作[20]。
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在模型输入参数中，有效碰撞频率νm依赖于电子动理学，如电子能量分布函数、电子与中性粒子碰撞截面以及中性粒子密度，而与电子密度无关。如图2所示，通过拟合理论计算和实验诊断的电子密度轴向分布，得到νm=(1.5±0.25)×1011 s−1。在大气压氩表面波等离子体中，文献[22]认为νm约为1011 s−1。文献[23]利用微波法诊断等离子体密度，推导出νm经验值约为2×1011 s−1。文献[21]通过实验估算得到νm约为2×1011 s−1。本文获得的νm与其他文献基本一致，验证了模型的可靠性。
图 2 实验诊断与理论计算得到不同管径中电子密度的轴向分布
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本文利用电磁模型分析外界控制参数对大气压表面波等离子体电场分布、表面波传播常数和电子密度的影响，其中外界参数包括放电管的介电常数和几何尺寸以及微波频率。
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大气压表面波等离子体一般产生于介质管或开放的大气环境中，如图1所示。针对放电管常为石英(SiO2)或陶瓷(如Al2O3)等介质材料，本文主要研究不同材料的相对介电常数εd=1, 5, 10分别对等离子体放电的影响。图3为不同介电常数下理论计算得到的表面波电场分量Er和Ez的空间分布。从图中可知，维持表面波等离子体的电场主要是其轴向分量Ez，而径向分量Er主要分布在等离子体外侧即介质管和外界环境中。图4是从图3中提取的归一化电场强度分量的分布情况。不难看出，Ez的电场强度远小于Er。另外，介电常数的变化对等离子体中Ez轴向分布的影响较小，如图4a所示，而对外部介质中Er电场影响较大，如图4b所示。随着介电常数εd增加，介质中电场强度减小，所以Er在空气(εd=1)中的强度是最大的。
图 3 不同介电常数下表面波Er(左)和Ez(右)电场分布
图 4 不同介电常数下表面波电场强度Ez和Er的径向分布
图5为是不同介电常数下表面波的传播常数(β和α)随电子密度的变化。随着电子密度的增加，等离子体电导率增大，衰减常数α减小。当介电常数增大时，衰减常数α和相位常数β略微增大。一般来讲，电磁波在介质材料中的传播速度会随着介电常数的增加而减小。然而，由于表面波等离子体的电子密度高达1020 m−3而呈现出金属的介电特性，所以电磁波是在这种特殊的波导中传播的。
图 5 不同介电常数下表面波的传播常数β和α与电子密度的变化
图6为不同介质管中等离子体电子密度的轴向分布。随着介电常数增加，电子密度及其轴向梯度略微增大。由于表面波等离子体密度与局域微波耦合能量密度成正相关，所以电子密度的轴向变化梯度与表面波的衰减常数α有关。在低气压表面波等离子体中，文献[24]研究了石英(εd=3.86)和氧化铝(ε=9.7)制成的放电管对放电特性的影响，并发现氧化铝管中的电子密度高于石英管中的。分析认为，随着介电常数增加，表面波的群速度减小，微波能量可以更有效地耦合到电子中。在大气压表面波等离子体中，文献[25]研究认为采用Al2O3放电管可以缩减等离子体发生器尺寸，从而可以在低功率(10 W)条件下实现自持放电。
图 6 不同介电常数下电子密度的轴向分布曲线
从另一个角度看，当表面波衰减常数α≥β时，电磁波将在等离子体中迅速衰减，所以表面波模式在等离子体中存在的截止条件为β=α[16]。从图6可知，随着介电常数增加，截止条件所对应的电子密度增大。在物理上，当放电管介电常数增大时，维持表面波模式所需的等离子体密度更大。
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表面波等离子体一般采用的激励频率为915 MHz和2.45 GHz两种[7]。图7展示了电场分量Ez和Er的二维空间分布，其沿径向的相对强度分布如图8所示。随着激励频率增加，Ez在等离子体中的衰减加快，电磁波的趋肤效应越显著，即趋肤深度δ915 MHz>δ2.45 GHz。
图 7 微波频率为915 MHz和2.45 GHz条件下电场Er和Ez分布
图9为不同频率下表面波的传播常数与电子密度的变化关系。结果表明，α和β都随着微波频率的增加而增大，但当电子密度足够大时，衰减常数的差别较小。在相同实验条件下，电磁波衰减常数越大，电子密度沿轴向下降速度越快，等离子体的长度将越短。因此，2.45 GHz条件下等离子体长度一般短于915 MHz的长度。文献[26]研究了大气压氩表面波等离子体长度与微波频率的关系。实验结果表明，在82 W和124 W功率下，915 MHz等离子体长度分别为77 mm和97 mm，而2.45 GHz等离子体长度分别为50 mm和74 mm。另外，文献[27]发现，在100 W吸收功率和不同气流条件下，随着微波频率从800 MHz增加至1700 MHz，等离子体长度从13～14 cm缩小至5～5.5 cm。
图10为不同频率下等离子体电子密度的轴向分布。在距离等离子体柱末端(z=0)相同位置处，2.45 GHz激励产生的等离子体密度比915 MHz的更高，但是电子密度的轴向梯度更大。在低气压冷等离子体(v/ω<<1)中，表面波等离子体的最小电子密度阈值为[28]：
$$ \overline {{n_e}} ( {{m^{ - {\text{3}}}}} ){\text{ = 0}}{\text{.0124}}\left( {{\text{1 + }}{\varepsilon _{\text{d}}}} \right){f^2} $$ (13) 式中，εd为放电管的相对介电常数；频率f的单位为Hz。由此可见，微波频率越高，等离子体密度阈值越大，即2.45 GHz条件下的最小密度是915 MHz的7倍多。然而，从图10可知，前者的电子密度大约是后者的1倍多。因为随着气压增高，电子有效碰撞频率急剧增大(v/ω>1)，式(13)中最小电子密度与频率的关系不再适用于大气压条件。在大气压氩表面波等离子体中，文献[26]利用Hβ斯塔克展宽诊断发现，当微波频率从915 MHz增加至2.45 GHz时，电子密度的变化很小。文献[27]研究发现，在功率为70 W，频率为360和700 MHz条件下，对应电子密度分别为3.0×1014和5.2×1014 cm−3。在大气压下，表面波等离子体密度与频率的依赖关系减弱，这与本文理论计算得到的结果十分吻合。
图 8 微波频率为915 MHz和2.45 GHz条件下电场分量Ez和Er的径向分布
图 9 微波激励频率为915 MHz和2.45 GHz条件下表面波传播常数随电子密度的变化
图 10 微波激励频率为915 MHz和2.45 GHz条件下电子密度沿轴向的变化
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在介质管内径r0=1 mm下，电场分布随壁厚(d=r1−r0)的变化如图11所示。结果表明，壁厚不会影响等离子体内Er和Ez电场分量的径向分布，而Ez电场强度的沿轴向梯度随着壁厚的增大而增加。如图12和13所示，随着壁厚增大，表面波沿轴向的衰减常数α和相位常数β在一定程度上都增大，电子密度及其轴向梯度也都略有提高。壁厚的变化改变了表面波电磁场的边界条件(式(6))，影响表面波电场的空间分布，进而影响到等离子体电子密度的分布。在物理上，随着壁厚增加，表面波在等离子体中的群速度减小，等离子体可以有效吸收电磁波能量，于是电子密度和衰减常数都将增大，而相同功率下等离子体的长度则将缩短。在低气压表面波等离子体中的研究表明[11]，当壁厚增加时，在给定轴向位置处的等离子体密度更高。
图 11 不同壁厚下表面波Er和Ez的电场分布
图 12 不同壁厚介质管下表面波传播常数随电子密度的变化
图 13 不同壁厚介质管下电子密度的轴向分布
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在壁厚d=2.5 mm条件下，表面波在不同内径(r0=1.0, 2.0, 3.0 mm)介质管中的电场分布如图14所示。随着内径r0的增加，等离子体内Ez电场分量的趋肤效应愈加显著。文献[29]发现，在2.45 GHz和2 kW条件下，当内径从2 mm增加至3 mm时，放电形态由充满整个介质管变为靠近管壁的局域放电。从图14可知，当r0/r1=3.0/5.5 mm时，表面波在等离子体中的趋肤深度δ大于内径r0，导致放电形态呈现出“空心”现象。因此，理论计算得到的Ez电场分布很好地解释了该实验现象。
图 14 不同内径条件下表面波Er和Ez电场分布
如图15所示，随着内径的增大，表面波的衰减常数α减小，等离子体长度将会增加。表面波能流密度在等离子体中的衰减过程与电子密度成正相关(微波能量主要由电子吸收)。在一定功率下，等离子体的功率密度随着r0增大而减小，导致电子密度减小(图16)，因而衰减常数也将随之减小。
图 15 不同内径条件下表面波传播常数与电子密度的关系
图 16 不同内径条件下电子密度的轴向分布
文献[30]实验表明，当外径不变时，等离子体长度L和电子密度ne与内径的关系如表1所示。由表可知，虽然小管径的放电功率低于大管径，但是电子密度及其轴向梯度反而相对更高，这与理论计算结果是一致的。
表 1 大气压氩表面波等离子体在不同内径条件下的放电参数[30]
2r0/mm 2r1/mm P/W L/mm ne×1020/m3 1.18 6.1 330 145.6 6.5~11.5 0.92 6.1 280 91.8 7.3~15.0 -
本文建立了大气压表面波等离子体电磁模型，并通过数值模拟与实验诊断的结果对比，验证了电磁模型的准确性，获得了有效碰撞频率参数，考察了外部控制参数对等离子体放电的影响。研究表明，维持等离子体是表面波电场的轴向分量Ez。介电常数在一定程度上改变了电磁波传播特性，使得维持表面波传播所需电子密度阈值增大。随着激励频率增大，表面波趋肤效应增强，Ez的径向分布梯度增大，电子密度及其梯度显著增加。介质管的内径对等离子体和表面波的影响远比壁厚更加显著。这是因为壁厚和介电常数的变化主要是对表面波传播产生影响，从而改变放电参数。等离子体放电体积随着介质管内径增加而增大，而功率密度将减小，电子密度随之降低。通过数值模拟和实验诊断结果的对比分析，本文提出的电磁模型很好地揭示了外部控制参数对大气压下表面波等离子体的影响及其物理机制。
Numerical Modelling of Surface-Wave Plasma Discharges at Atmospheric Pressure by Electromagnetic Model
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摘要: 针对表面波等离子体模拟复杂程度高和计算工作量大的问题，提出基于电磁模型来开展大气压等离子体的数值模拟。根据表面波等离子体的放电特性，合理建立和简化电磁模型。通过对比实验诊断与数值计算结果，验证了模型的可靠性及其参数适用范围，拟合得到的电子有效碰撞频率((1.5±0.25)×1011 s−1)与实验测量值吻合。在此基础上，重点考察了外部控制参数(介电常数、激励频率(2.45 GHz和915 MHz)、放电管几何尺寸(壁厚和内径))对等离子体密度和电磁参数(电场分布和传播常数)等的影响。结果表明，电子密度及其轴向梯度随着介电常数、激励频率和壁厚的增加而增大，而随着内径增大而减小。在电场分布上，维持等离子体的电场主要是表面波的轴向分量Ez。随着微波激励频率的降低，表面波在等离子体内的趋肤深度增加，Ez的径向分布变得更加均匀。表面波的衰减常数α和相位常数β随介电常数和壁厚的增加略微增大，而随频率和内径的增加显著减小。模拟结果定性分析了实验放电参数与外部控制参数的关联性。Abstract: In this work, we proposed the electromagnetic model to solve the numerical modelling of the surface wave plasma discharges at atmospheric pressure due to the complexity and vast computing of the common models. According to the discharge characteristics of atmospheric pressure surface-wave plasma, the electromagnetic model was established and simplified reasonably. The results obtained by experimental diagnosis and numerical calculation were compared to verify the reliability of the model and the applicable range of parameters. The effective electron collision frequency obtained by fitting to the experimental data is (1.5±0.25)×1011 s−1, which matches the measured values reported by others. On this foundation, we put emphasis on the influences of plasma density and electromagnetic parameters (electric field distribution and propagation constant) on the external controlling parameters, such as dielectric constant, excitation frequency of 2.45 GHz and 915 MHz, and geometry size of discharge tube (tube thickness and inner radius). The results showed that the electron density and its axial gradient increase with the increasing of the dielectric constant, excitation frequency and tube thickness, but decrease with the tube inner diameter. With regard to the distribution of electric field, the maintenance of plasma is due to the axial component of electric field. As the increase of excitation frequency, the skin depth of surface wave in the media of plasma increases and the radial profile of Ez becomes more uniform. The attenuation and phase constants increase slightly with the dielectric constant and tube thickness, but decrease with the excitation frequency and inner diameter. Simulation results could be used to analyze qualitatively the correlation of the plasma parameters and external controlling parameters.
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图(17) / 表(1)
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