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石墨烯(Graphene)、氮化硼(h-BN)、二硫化钼(MoS2)作为典型的二维层状材料，具有原子级超薄厚度和优异的电学等物理特性[1-4]，在新型二维纳米电子器件，如二维晶体管、反相器和逻辑电路等研究中具有巨大潜力[5-6]。研究报道Graphene具有超高的载流子迁移率，实验条件下可以达到200000 cm2V−1s−1[7]。Graphene具有的这种高迁移率和高导电性使其在二维电子电极接触研究中具有很大的优势。同时，由于它具有随电压可调的费米能级[8]，其作为电极材料与二维半导体材料接触时，不会产生如金属与二维半导体接触时产生的肖特基势垒[9-10]。二维h-BN属于性能稳定的绝缘材料，有大量研究h-BN作为二维电子器件中栅极介质材料的报道[11]。MoS2属于二维半导体材料，且MoS2具有可调的禁带宽度：禁带宽度随着材料的层数厚度可调，可从直接带隙半导体过渡到间接带隙半导体。如文献[12-14]提出单层MoS2具有1.8 eV禁带宽度，为直接带隙半导体；多层MoS2具有1.2 eV禁带宽度，为间接带隙半导体。因此，由于MoS2具有位于可见光范围的禁带宽度并且高效可调，MoS2作为新型沟道材料在新一代晶体管、反相器等逻辑器件与电路中极具潜力[15-17]。
二维材料的干法转移是一种灵活、高效的材料转移方法[18-19]，在二维纳米电子器件研究中具有十分重要的地位。干法转移不仅能够转移单一的二维材料，而且还能够通过转移多种二维材料，堆叠构建丰富的二维异质结体系[20-21]。干法转移全程不需要接触任何溶剂，可以保证转移的二维材料及二维异质结具有很高的清洁界面[22]。
本文首先利用机械剥离法得到二维Graphene、h-BN和MoS2材料，然后通过干法转移在含有预置电极的硅/二氧化硅(Si/SiO2)衬底上制备出MoS2二维异质结反相器。该反相器由一个MoS2二维异质结晶体管和一个MoS2电阻串联组成，器件的各端通过Graphene和Si/SiO2基底上的金电极(Pad)相连接，进一步测试graphene作为与基底Pad的接触材料时反相器的电学特性。为了改善MoS2反相器的性能，本文通过热蒸镀法在基底Pad与器件的Graphene电极之间沉积额外的金电极材料来优化其电学接触，进而对反相器电学性能进行测试和对比研究，证明了这一方法可以有效地提升器件的电学性能。
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本文采用干法转移制备MoS2二维异质结反相器。在干法转移制备器件前，需要清洗Si/SiO2基底(基底含有预置金电极)和机械剥离二维Graphene、h-BN和MoS2薄层材料。利用机械剥离法获得的二维薄层在聚二甲基硅氧烷(Polydimethylsiloxane, PDMS)上的光学照片，如图1a所示。
通过干法转移将获得的二维薄层转移到目标衬底的步骤为：1) 将要转移的二维薄层和Si/SiO2基底的目标区域进行对准，并不断使二维薄层和基底表面接近，直至完全接触且保持一段时间；2) 缓缓提起PDMS至其离开基底表面后，二维薄层依靠与基底之间的范德华力，牢牢地粘附在基底表面。
图1b展示了干法转移制备MoS2二维异质结反相器核心结构(MoS2晶体管)的关键步骤：1) 在Si/SiO2基底上转移Graphene材料，作为晶体管的背栅电极(Gate)；2) 在Graphene相应的位置上转移h-BN材料，作为晶体管的栅极介质，形成Graphene/h-BN异质结结构；3) 在h-BN相应的位置上转移MoS2材料，作为晶体管的沟道材料，形成Graphene/h-BN/MoS2异质结结构。
在此基础上，继续通过干法转移Graphene形成器件的源极(Source)、漏极(Drain)等电极材料和MoS2的电阻，从而形成完整的器件结构。
图 1 二维材料的机械剥离与干法转移
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图3a分别展示了异质结反相器的三维示意图和结构侧视图。从图中可以看到，MoS2晶体管和MoS2电阻通过graphene串联，基底的金属Pad通过与Graphene的机械接触和MoS2器件的各端相连接。晶体管沟道和电阻采用不同的MoS2，保证MoS2电阻具有固定的阻值(不受晶体管栅极调控的影响)。这样的串联分压特性，有利于高性能反相器的实现。
图3b更加清楚地展示出MoS2二维异质结反相器的结构特点，以及二维器件中各组成部分所对应的电路元件。反相器的测试电极分别为输入(Vin)、输出(Vout)、地(GND)和工作电压(Vdd)。MoS2晶体管与MoS2电阻通过Graphene相连接。MoS2晶体管的Gate，Drain和Source分别通过graphene和Vin，Vout和GND相连接。
为了测量MoS2反相器的电学性能，首先需要测量MoS2晶体管的电学特性。MoS2晶体管的电学性能主要包括输出特性和转移特性。本文测试MoS2晶体管输出特性的方法为：晶体管施加一定的栅极电压(Vgs)，测量晶体管的源漏极电流(Ids)与源漏极电压(Vds)之间的关系。MoS2晶体管输出特性曲线如图3c所示。在图3c左图中，Vds测试范围为−0.05~0.05 V，Vgs为0 V。可以看到晶体管的Ids随着Vds的增大而增大，Ids的最大值为2 nA，且Ids与Vds之间表现出非线性。进一步，增大晶体管Vds的测试范围(从−0.3~0.3 V，Vgs电压为0 V)，Ids最大输出为39 nA，且Ids与Vds之间的非线性表现的更加明显，如图3c右图所示。MoS2晶体管Ids与Vds之间的非线性关系成为限制晶体管性能的重要因素。
图 3 电学测试曲线1
本文测试MoS2晶体管转移特性的方法为：晶体管施加一定的Vds，测量晶体管的Ids和Vgs之间的关系。MoS2晶体管转移特性曲线如图3d所示。Vgs测试范围为−3~3 V，当晶体管的Vds为0.1 V时，Ids随着Vgs的增大而增大，晶体管的Ids最大输出值为6.5 nA。当Vds为0.2 V时，Ids随着Vgs的增大而增大，晶体管的Ids最大输出值为22 nA。晶体管的转移特性曲线表明，干法转移的MoS2晶体管属于电子导电类型，符合文献[26]的研究报道。另一方面，从转移特性曲线可以看到，MoS2晶体管的Ids值很小，Ids有一定的饱和，且器件开关比(ION/IOFF)很低。基于MoS2晶体管输出特性具有的非线性(图3c)，可以推断产生这种情况的原因应该是由graphene与基底Pad接触界面存在如下一些因素引起的，如：接触界面存在吸附性氧或水等分子、接触不稳定等[27]。
在实现了MoS2晶体管正常“开启”和“关断”功能的基础上，本文进一步测试MoS2反相器的电学性能，测量结果如图3e所示。从测试图中可以看到反相器具有的逻辑反相特性：当器件的Vin为低电压(逻辑0)时，器件的Vout为高电压(逻辑1)；当器件的Vin为高电压(逻辑1)时，器件的Vout为低电压(逻辑0)，符合图3e内置图中反相器的逻辑表。反相器由MoS2晶体管和MoS2固定电阻R串联组成，这一结构特点决定了反相器的输入输出特性。当Vin为低电压时，晶体管处于“关断”状态，MoS2晶体管呈现为高电阻，此时反相器的Vout为高电压；当Vin为高电压时，晶体管处于“开启”状态，MoS2晶体管呈现为低电阻，此时反相器的Vout为低电压。改变反相器的Vdd，器件均能得到逻辑反相特性。
从图3e所示的反相器输入输出曲线可以看出，器件在较高Vin时，Vout的值并没有足够低(接近0)。产生这种情况的原因是MoS2晶体管的Source、Drain端(Graphene)与基底的金属Pad之间仅仅通过范德华力实现的机械接触，没有形成很好的电学接触特性(如有较大的接触电阻)，从而造成晶体管的ION/IOFF较低。因此，本文进一步通过热蒸镀金对基底金属Pad与器件Graphene电极之间的接触界面进行优化处理，从而提高器件性能。
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为了改善MoS2反相器的性能，本文利用热蒸镀金法[28]优化Graphene电极与Pad之间的接触特性：在以上器件(图3a)的基础上，通过一系列针对器件形貌所定制的掩膜版，使用热蒸镀法(温度为1250 ℃，时间为900 s且真空度小于10−4 mbar)，在反相器的Graphene电极与基底金属Pad接触的位置，沉积额外的金电极。
图4a展示了蒸镀金电极后，器件的光学图片、三维结构示意图，以及器件沿着MoS2沟道方向的剖面示意图。从光学照片可以看到，蒸镀的金电极完全覆盖了graphene与基底金属Pad相接触的区域。图4b更加清楚地展示出热蒸镀金后MoS2二维异质结反相器的结构特点，特别是热蒸镀的金在器件中的位置，以及二维器件中各组成部分所对应的电路元件。反相器的测试电极分别为输入(Vin)、输出(Vout)、地(GND)和工作电压(Vdd)；MoS2晶体管与MoS2电阻通过Graphene相连接；MoS2晶体管的Gate，Drain和Source分别通过Graphene和Vin，Vout和GND相连接。在基底Pad和Graphene电极接触界面蒸镀了一层金电极。
图 4 电学测试曲线2
本文首先测试MoS2晶体管的输出特性和转移特性。图4c所示为MoS2晶体管的输出特性曲线，图中Vds测试范围为−0.05~0.05 V，当Vgs为0 V时，Ids随着Vds的增大而增大，Ids的值也大幅度提高(相比于电极优化前的晶体管)，并且晶体管的Ids与Vds之间具有很好的线性特性。增大晶体管的Vgs(1 V，2 V和3 V)，器件的Ids会随之提高，且均保持很好的线性特性。减小晶体管的Vgs(−2 V和−3 V)，器件的Ids会非常小，说明晶体管处于“关断”状态。晶体管的输出特性曲线随Vgs变化规律完全符合电子导电性晶体管的调控规律[29]。进一步，增大MoS2晶体管Vds的测试范围(−0.3~0.3 V，Vgs电压为0 V)，相比于电极优化前的晶体管Ids，此时晶体管Ids的最大值得到了很大提高，达到了1400 nA，如图4c右图所示。因此，从测试数据可以看出，经过热蒸镀法制备金电极，基底Pad与器件Graphene电极接触界面得到了很大的改善，从而使晶体管的输出特性得到明显提升。
进一步，本文测试了MoS2晶体管的转移特性。图4d左图中，器件的Vgs测试范围为−3~3 V，当Vds为0.1 V时，Ids随着Vgs的增大而增大，晶体管属于电子导电类型，此时器件的Ids最大值为1700 nA。增大器件的Vds至0.2 V，晶体管的Ids得到进一步增大，最大能够达到3329 nA。增大晶体管的Vds至1 V，晶体管的Ids最大值为15976 nA，如图4d右图所示。此时，通过晶体管的转移特性曲线，可以计算得到MoS2晶体管的ION/IOFF超过105。具有高ION/IOFF的晶体管为反相器性能的提升提供了必要的器件基础。
总结起来，MoS2晶体管的接触界面及电学特性得到优化，主要有如下3个方面的原因：1)热蒸镀过程也相当于一个器件高温、高真空退火的过程，可以有效除去器件表面、界面水或氧分子等吸附物[26]；2)热蒸镀金电极在一定程度上提高了Graphene与金属Pad之间范德华接触的机械稳定性，有利于降低其间的接触电阻；3)热蒸镀金电极与Graphene和金属Pad之间同时形成的较好的电学连接，相当于在此前Graphene和金属Pad间的电学连接之外，又形成了一路与之并联的高质量低电阻电学连接，从而有效地降低了从MoS2晶体管到金属Pad之间的电阻，提升了器件性能。
在此基础上，本文进一步测试MoS2反相器的输入输出特性，如图4e所示。反相器的Vin测试范围为−4~4 V，反相器在不同的Vdd下都可以得到典型的逻辑反相曲线，符合内置图中反相器的逻辑表。同时，MoS2反相器在高Vin范围内可以得到足够小的Vout值，且反相器在过渡区曲线更加陡峭。这主要是由于具有高ION/IOFF的晶体管，在输入高Vin时，MoS2晶体管具有更低的沟道导通电阻。可以计算出当反相器的Vdd为2 V时，MoS2反相器增益超过6(反相器增益表达式为−dVout/dVin)，如图4f所示。对于由反相器级联组成的二维逻辑电路，需要反相器的增益大于1，这样才能使前一级反相器的输出成功驱动下一级反相器[15]。
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本文利用干法转移技术成功制备MoS2二维异质结反相器，其中，反相器由MoS2二维异质结晶体管和MoS2电阻串联组成，Graphene作为电极材料。首先测试了Graphene作为基底Pad与器件电极接触材料时器件的电学特性，并发现器件的电学性能极大地受限于基底Pad与Graphene电极之间的接触界面。为了提高晶体管及反相器的电学性能，利用热蒸镀金的方法制备基底Pad与Graphene电极之间的接触电极，并发现接触电极经过优化后MoS2晶体管具有很好的线性输出特性，晶体管的ION/IOFF超过了105，MoS2反相器具有大于6的高增益。研究表明，干法转移在二维晶体管、反相器及逻辑电路研究中具有很大潜力。
Fast Prototyping and Characterization of MoS2 Inverter Enabled by Dry Transfer
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摘要: 提出了一种利用干法转移制备的二硫化钼反相器并对其进行了性能研究。其中，反相器的核心结构由二硫化钼异质结晶体管和电阻串联组成，石墨烯则作为该器件的电极材料。为了提高二硫化钼晶体管和反相器的电学性能，利用热蒸镀金法优化石墨烯电极与基底测试电极(Pad)之间的接触特性。研究发现，器件经过优化之后得到的二硫化钼晶体管的开关比(ION/IOFF) 最大超过105；二硫化钼反相器的增益大于6，展示出典型的逻辑反相特性。结果表明，干法转移技术在二维晶体管、反相器及逻辑电路的制备和应用中极具潜力。Abstract: In this work, we report the fabrication and characterization of an MoS2 inverter by a dry transfer method, where the inverter consists of an MoS2 transistor and an MoS2 resistor connected in series with graphene flakes serving as electrodes. To improve the electrical performance of the MoS2 transistor and invertor, we utilize thermal evaporation (Au) through a stencil mask to improve the contact quality between the graphene electrodes and metal electrodes on the substrate. Upon such enhancement, we find that the MoS2 transistor exhibits an ION/IOFF > 105; the MoS2 inverter shows a typical logic-conversion feature with voltage gain > 6. Our work demonstratesthat the dry transfer technique has great potential in the preparation and application of two-dimensional transistors, inverters and logic circuits.
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Key words:
- dry transfer /
- MoS2 inverter /
- MoS2 transistor /
- two-dimensional material
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图(4)
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